Para além da crítica cinematográfica, Vinicius de Moraes colaborou em diversos filmes ao longo da sua carreira, principalmente como guionista e compositor de bandas sonoras.

Em 1959, escreveu o guião do filme "Orfeu Negro", dirigido por Marcel Camus. O filme, uma adaptação da peça teatral "Orfeu da Conceição" de Vinicius de Moraes, tornou-se num clássico do cinema brasileiro e ganhou a Palma de Ouro no Festival de Cannes em 1959.

Também escreveu o guião do filme "Bossa Nova", de 1960, dirigido por Joaquim Pedro de Andrade, e compôs a banda sonora de filmes como "O Auto da Compadecida" (2000), "Ganga Zumba" (1963) e "A Falecida" (1965).